Der Beginn des dritten Tagebuchbandes erzählt die erste Etappe der Reise von Humboldt und Bonpland zum Orinoco. Hauptstationen sind Caracas, Valencia und Puerto Cabello sowie die Haciendas der einflussreichen Familien von Caracas. Diese Etappe enthält Humboldts berühmte Analyse der durch menschliches Handeln (intensive Landwirtschaft und Waldrodung) verursachten „Abnahme“ des Sees von Valencia.