Als Zeugnis der Reise ist es wie das gesamte Tagebuchkorpus von großem Wert für die Forschung. Die hier festgehaltenen Aufzeichnungen beziehen sich auf die Reiseabschnitte zwischen dem Abschied aus Mexiko-Stadt im Januar und der Ankunft in Veracruz im März 1804. Ausführlich schildert Humboldt seine Studien zur Pyramide von Cholula und misst von hier die Höhen verschiedener Berggipfel des mexikanischen Hochgebirges (u.a. Popocatépetl, Iztaccihuatl, Pico de Orizaba). Seine Route führt ihn von Puebla über Amosoque, Acajete, Pinar und Ojo del Agua Richtung Perote. Zur Verbesserung seiner kartographischen Daten unternimmt Humboldt zahlreiche barometrische Höhenmessungen, insbesondere rund um Jalapa. Am 7. März schifft sich Humboldt mit seinen Begleitern im Hafen von Veracruz ein, um zum zweiten Mal nach Havanna zu segeln.