Die Schilderungen der Reise im dritten Tagebuch-Band knüpfen direkt an die Ausführungen des ersten Bandes an. Im Zentrum steht die Weiterreise entlang der Küste von Nueva Barcelona bei Cumaná nach Caracas, Calabozo und zum Río Apure (1800). Nach der Besteigung des Silla im Januar brechen Humboldt und Bonpland von Caracas auf zur Orinocoreise.